Avrupa'nın en iyi kadın antrenörleri söz konusu olduğunda, Theune tek kelimeyle en iyisiydi. Almanya'da DFB'nin elit antrenörlük lisansını alan ilk kadın olan Theune 1986'da kadın milli takımının yardımcı antrenörü oldu ve 1 Ağustos 1996'da Atlanta'daki Yaz Olimpiyatları'ndan sonra Gero Bisanz'ın yerine milli antrenör oldu. Toplamda altı Avrupa şampiyonluğu kazandı, üçü Gero Bisanz'ın yardımcısı olarak, üçü milli antrenör olarak ve Alman kadın takımını 2003 Kadınlar Dünya Kupası'nda zafere taşıdı . 2005'te UEFA Kadınlar Şampiyonası'nı kazandıktan sonra , daha önce duyurulduğu gibi milli antrenörlük görevinden emekli oldu ve görevini yardımcısı Silvia Neid'e devretti .